A könyvtár egyidősnek mondható az iskolával. A kezdetek kezdetén nyolc darab könyvvel indult. A könyvtár anyaga többnyire adományokból bővült az évek során. A XVIII-XIX. századra jellemzően, papok, akadémiták, egyházukat támogatni akaró tanult emberek kisebb-nagyobb adományai hozzájárultak ahhoz, hogy a XX. század elejére a Székelykeresztúri Unitárius Főgimnáziumi könyvtárat Erdély legszínvonalasabb iskola-könyvtárai közt jegyezték. A könyvtár első katalógusa a „Conscriptio et digestio librorum” 1869-ig vezeti a gyarapodást, ekkor a könyvtár állománya 651 kötet. A nagy adományozók közül a következő kiemelkedő személyeket említjük meg:
Abrudbányai Szabó Sámuelt negyvenegy kötettel.
• Orbán Balázs az iskolának ajándékozta a Székelyföld leírásának első öt kötetét.
• Kriza János püspök hetvenhét kötete.• Vas Pál ny. énlaki lelkész négyszázkilenc kötetet adományozott a könyvtárnak.
• Jakab Elek történetírónak adománya a legnagyobb méretű és értékű. Ez a 2872 kötetből álló állomány jelentős hungaricumot, kéziratos gyűjteményt is tartalmazott, ami 1876 szeptemberébe n került Kolozsvárról Székelykeresztúrra.
• Berde Mózes 1883-1890 között háromszázkilencven forintot adományozott könyvek vásárlására és 1890 szeptemberében még ezer forintot szánt ugyanerre a célra.A gimnázium könyvtárának történetéről Sándor János (A Székelykeresztúri Unitárius Gymnásium Történelme, 1896) igazgató, illetve Fekete János (A Székelykeresztúri Orbán Balázs – volt unitárius – gimnázium 200 éves története, 1993) igazgató által összeállított iskolatörténeti írásokban lehet pontosabb tudnivalókat megtalálni. 1948-ban, a kommunista rendszer hatalomra lépése után, Árkosi László igazgató jobbnak látta a könyvtár állományának egy részét Kolozsvárra szállíttatni. „…rossz előérzetei lehettek, mert az Egyházi Főtanácstól kérte, vigyék át a nagykönyvtár állományát Kolozsvárra, az egyházi könyvtárba, mert veszélyesnek találja további létét Keresztúron”. Ezt a gondolatot nem tartották helyénvalónak, mert úgy érezték, hogy az állománynak Székelykeresztúron kell maradni és így az állomány a helyén is maradt. Tíz év múlva Árkosi László félelme sajnos beigazolódott. Ezt a felbecsülhetetlen értékű anyagot a kommunista rezsim 1957-ben Marosvásárhelyre szállíttatta. Könyvtárunkat a 2007-2008-as iskolai évben indítottuk újra. Az egykori könyvtár könyveiből alig egy pár darab maradt „hírmondónak” az iskola tulajdonában. Az újrainduló könyvtár 1500 könyvvel indult, melynek nagy része az iskolánkat támogató Gyámszülői Közösség Alapítvány tulajdona. Az iskolánkat pártoló lelkes személyeknek, intézményeknek, alapítványoknak köszönhetően (könyvadományok, vásárlási utalványok, berendezési tárgyak) könyvtárunk lassanként gyarapodott. Ezen adományok azt eredményezték, hogy mára több mint 5000 darabszámos állománnyal rendelkezünk, mely állomány folyamatosan gyarapodik.Az egykoron nagyhírű könyvtár megsemmisült, de bízunk benne, hogy a már használatban lévő kis könyvtárunk megfelelő időn belül méltó utódja lehet híres elődjének. Tervünk megvalósításához sok nemes adomány járult és járul hozzá. Ezennel is köszönetünket szeretnénk kifejezni minden lelkes támogatónknak. Köszönet illesse a nagylelkű adományokért az alábbiakat.